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Anregung im Kollektiv: Wie die molekulare Packung die Lichtabsorption in Organischen Halbleitern bestimmt

Erkenntnisse sollen in Zukunft Materialauswahl und Funktionsweise von organischen Solarzellen verbessern

03.01.2018

Gregor Witte

Je nach Packung der Moleküle bildet Perylen verschiedene Kristallstrukturen, die unterschiedliche optische Eigenschaften wie beispielsweis ihre Leuchterscheinung zeigen. Trotz schwacher Wechselwirkung der Moleküle sind die elektronischen Anregungen (blau) über mehrere Moleküle delokalisiert.

Molekulare Halbleiter gelten als innovative Lösungen für optoelektronische Bauelemente und haben sich auf dem Markt längst durchgesetzt. Als organische Leuchtdioden (OLEDs) werden sie in high-end Displays eingesetzt, sind aber auch in der Photovoltaik nicht mehr wegzudenken. Hier gelten ihre einfache Verarbeitbarkeit und die große Absorption in dünnen Filmen als herausragende Eigenschaften; ihre Wirkungsgrade bleiben jedoch hinter etablierten siliziumbasierten Solarzellen zurück. Die Ursachen werden in der Fachliteratur kontrovers diskutiert, was auf die komplexen physikalischen Eigenschaften zurückzuführen ist. Dank einer erfolgreichen internationalen und interdisziplinären Kooperation sind Gießener und Marburger Wissenschaftlerteams jetzt auf der richtigen Spur, damit in Zukunft sowohl die Materialauswahl als auch die Funktionsweise von organischen Solarzellen verbessert werden kann.

Die einzelnen molekularen Bausteine der molekularen Halbleiter sind untereinander nur schwach gebunden, ähnlich wie beim Wachs in einer Kerze. Zudem können Festkörper desselben Moleküls mitunter verschiedene Kristallstrukturen, sogenannte Polymorphismen, annehmen. Diese unterscheiden sich unter Umständen stark in ihren optischen und elektronischen Eigenschaften, treten jedoch häufig als nanokristalline Gemische auf. Die Beschreibung der elektronischen Festkörpereigenschaften stellt daher noch immer eine große Herausforderung dar; man behilft sich häufig mit einer molekularen Beschreibung. An diesem Punkt setzen die gemeinsamen Forschungsarbeiten von Gießener und Marburger Physikern in Kooperation mit Kollegen aus den USA und Israel an. Die Forscher konnten zeigen, dass es in kristallinen molekularen Festkörpern starke Effekte gibt – und zwar durch räumlich ausgedehnte, über mehrere Moleküle delokalisierte Anregungen, die einer vollkommenen quantenmechanischen Beschreibung mit festkörpertheoretischen Methoden bedürfen.

Das Team um Prof. Dr. Sangam Chatterjee, I. Physikalisches Institut der Justus-Liebig-Universität Gießen (JLU), konnte die optischen Eigenschaften der fundamentalen Anregungen detailliert untersuchen und eine Referenz für die theoretisch arbeitenden Teams aus Übersee vorgeben. Dies wurde erst durch die gezielte Herstellung hoch-geordneter Perylen-Einkristalle der beiden kristallinen Modifikationen in der Arbeitsgruppe „Molekulare Festkörper“ von Prof. Dr. Gregor Witte am Fachbereich Physik der Philipps-Universität Marburg (UMR) überhaupt möglich. Dem Marburger Team war es gelungen, molekular glatte Kristallplättchen mit Dicken von weniger als 0.2 µm herzustellen, die deshalb noch halbtransparent sind. Präziseste Berechnungen an der Universität Berkeley und dem Lawrence-Berkeley Laboratory wurden in Kooperation mit den Forschern aus Israel und Boston entwickelt, um die benötigte Genauigkeit zu erzielen. Letztlich ist es in gemeinsamer Anstrengung gelungen, anhand einer detaillierten Analyse einerseits die optischen Signaturen den Festkörpereigenschaften zuzuordnen und andererseits die Validität der theoretischen Beschreibung sicherzustellen.

Es stellte sich heraus, dass für hochgeordnete Strukturen eine signifikante Delokalisierung der Anregungen zu beobachten ist, so dass eine Beschreibung auf molekularer Ebene – also für die einzelnen Baugruppen der Einkristalle –  unzureichend ist. Ein Experiment-Theorie-Vergleich zeigte weiterhin, dass Molekülkristalle einer der beiden Modifikationen trotz ihrer geringen Dicke in einem bestimmten Spektralbereich als perfekter Spiegel fungieren und das Licht reflektieren. Dank dieser Kombination aus Experiment und Theorie konnte ein besseres Verständnis der Licht-Materie-Wechselwirkung in organischen Halbleitern erreicht werden. Die gewonnenen Erkenntnisse sollen in Zukunft dazu genutzt werden, die Materialauswahl und Funktionsweise von organischen Solarzellen zu verbessern.

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