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Schwingende Atome schalten die elektrische Polarisation von Kristallen

16.04.2018

MBI

Oben: Kristallgitter des ferroelektrischem Ammoniumsulfats [(NH4)2SO4] mit verkippten Ammonium (NH4+) Tetraedern (Stickstoff: blau, Wasserstoff: weiss) und Sulfat (SO42-) Tetraedern (Schwefel: gelb, Sauerstoff: rot). Der grüne Pfeil zeigt die Richtung der makroskopischen Polarisation P. Blaue Pfeile: lokale Dipole zwischen Schwefel- und Sauerstoffatomen. Die Elektronendichte in der grau gezeigten Ebene ist unten links abgebildet. Unten links: Stationäre Elektronendichte von Schwefel und Sauerstoffatomen mit hohen Werten im Schwefelatom (rot) und kleineren Werten in den Sauerstoffatomen (gelb). Unten rechts: Änderung der lokalen Dipole bei einer Verzögerungszeit von 2.8 Pikosekunden (ps) nach Anregung der Ammoniumsulfat-Kristallite. Durch eine anisotrope Ladungsverschiebung nimmt der nach rechts zeigende Dipol ab und die anderen drei Dipole zu.

Ferroelektrische Kristalle besitzen eine makroskopische elektrische Polarisation die durch die Überlagerung sehr vieler Dipole auf atomarer Skala hervorgerufen wird. Entscheidend ist dabei die räumliche Trennung von negativ geladenen Elektronen und positiv geladenen Atomkernen. Man erwartet eine Änderung der makroskopischen Polarisation sobald die Atome in Bewegung versetzt werden, der Zusammenhang zwischen atomarer Bewegung und Polarisation ist jedoch unbekannt. Ein zeitaufgelöstes Röntgenexepriment zeigt jetzt, dass atomare Schwingungen mit einer winzigen Auslenkung Elektronen über eine 1000-fach größere Distanz zwischen Atomen verschieben und die makroskopische Polarisation auf einer Zeitskala von einem Millionstel einer Millionstel Sekunde umschalten.

Ferroelektrische Materialien sind von großer Bedeutung für Anwendungen in elektronischen Sensoren, Speichern und Schaltelementen. Für ihre Funktion ist eine kontrollierte und schnelle Veränderung der elektrischen Eigenschaften durch externe mechanische Kräfte oder elektrische Spannungen wichtig. Dies erfordert ein Verständnis des Zusammenhangs zwischen der atomaren Struktur und den makroskopischen elektrischen Eigenschaften, einschließlich der physikalischen Mechanismen die eine schnellstmögliche Dynamik der makroskopischen Polarisation bestimmen.

Wissenschaftler des Max-Born-Instituts in Berlin haben jetzt gezeigt wie atomare Schwingungen die makroskopische elektrische Polarisation des prototypischen Ferroelektrikums Ammoniumsulfat auf der Zeitskala weniger Pikosekunden modulieren.  Sie berichten über ein Röntgenexperiment im Ultrakurzzeitbereich, das die quantitative Aufzeichnung von Ladungsbewegungen über Distanzen im Bereich von Atomdurchmessern erlaubt (10-10 m = 100 Pikometer). In den Messungen versetzt ein ultrakurzer optischer Anregeimpuls Atome des Materials, eines aus kleinen Kristalliten bestehenden Pulvers, in Schwingung. Ein zeitlich verzögerter harter Röntgenimpuls wird an der angeregten Probe gebeugt um die momentane atomare Anordnung in Form eines Röntgenbeugungsmusters zu erfassen. Die Abfolge solcher Schnappschüsse ergibt einen Film der sog. Ladungsdichtekarte, aus der die räumliche Verteilung der Elektronen und die atomaren Bewegungen für jeden Zeitpunkt bestimmt werden.

Die Elektronendichtekarten zeigen eine Elektronenbewegung über Längen von 100 Pikometern (pm), mehr als 1000mal größer als die Auslenkungen der Atome. Dieses Verhalten bestimmt die momentanen lokalen Dipole auf atomarer Skala. Es wird durch das komplexe Zusammenwirken lokaler elektrischer Felder und polarisierbarer Elektronenwolken der Atome verursacht.   Mit einem neuartigen theoretischen Formalismus lässt sich nun aus den zeitabhängigen Ladungsverteilungen in der atomaren Welt die elektrische Polarisation in der makroskopischen Welt bestimmen. Die makroskopische Polarisation wird durch die atomaren Schwingungen stark moduliert und kehrt im Takt mit den Schwingungen sogar ihr Vorzeichen um. Die Modulationsfrequenz von 300 GHz ist durch die atomare Schwingungsfrequenz bestimmt und entspricht einer Richtungsumkehr der Polarisation innerhalb von 1.5 ps, viel schneller als in derzeit existierenden ferroelektrischen Bauelementen. An der Oberfläche eines Kristallits treten dabei elektrische Felder von ungefähr 700 Millionen Volt pro Meter auf.

Diese Ergebnisse etablieren die zeitaufgelöste Ultrakurzzeit-Röntgenbeugung als neue Methode für die Verknüpfung atomarer Dynamik mit makroskopischen elektrischen Eigenschaften. Damit können quantentheoretische Vorhersagen elektrischer Eigenschaften überprüft und neue polare oder ionische Materialien im Hinblick auf ihre Eignung für Höchstfrequenzelektronik charakterisiert werden.

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