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Dark Photocatalysis: Storage of Solar Energy in Carbon Nitride for Time‐Delayed Hydrogen Generation

Abstract

While natural photosynthesis serves as the model system for efficient charge separation and decoupling of redox reactions, bio‐inspired artificial systems typically lack applicability owing to synthetic challenges and structural complexity. We present herein a simple and inexpensive system that, under solar irradiation, forms highly reductive radicals in the presence of an electron donor, with lifetimes exceeding the diurnal cycle. This radical species is formed within a cyanamide‐functionalized polymeric network of heptazine units and can give off its trapped electrons in the dark to yield H2, triggered by a co‐catalyst, thus enabling the temporal decoupling of the light and dark reactions of photocatalytic hydrogen production through the radical′s longevity. The system introduced here thus demonstrates a new approach for storing sunlight as long‐lived radicals, and provides the structural basis for designing photocatalysts with long‐lived photo‐induced states.

Eingefangener Sonnenschein: Ein Cyanamid‐funktionalisiertes Kohlenstoffnitrid bildet unter Bestrahlung mit Sonnenlicht in Gegenwart eines Elektronendonors extrem langlebige Radikale. Dank dieser langen Lebensdauer lassen sich die beiden Halbreaktionen der photoredoxbasierten Wasserstofferzeugung so zeitlich entkoppeln.

Autoren:   Vincent Wing‐hei Lau, Daniel Klose, Hatice Kasap, Filip Podjaski, Marie‐Claire Pignié, Erwin Reisner, Gunnar Jeschke, Bettina V. Lotsch
Journal:   Angewandte Chemie
Jahrgang:   2016
Seiten:   n/a
DOI:   10.1002/ange.201608553
Erscheinungsdatum:   08.12.2016
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