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Light‐driven C‐H Oxygenation of Methane into Methanol and Formic Acid by Molecular Oxygen Using Perfluorinated Solvent

Chlorine dioxide radical (ClO2*) was found to act as an efficient oxidizing agent in the aerobic oxygenation of methane to methanol and formic acid under photoirradiation. Photochemical oxygenation of methane occurred in a two‐phase system comprising perfluorohexane and water under ambient conditions (298 K, 1 atm). The yields of methanol and formic acid were 14% and 85%, respectively, with a methane conversion of 99% without formation of the further oxygenated products such as CO2 and CO. Ethane was also photochemically converted into ethanol (19%) and acetic acid (78%). The methane oxygenation is initiated by the photochemical Cl‐O bond cleavage of ClO2* to generate Cl* and O2. The produced Cl* reacts with CH4 to form a methyl radical (CH3*). Finally, the oxygenated products such as methanol and formic acid were given by the radical chain reaction. A fluorous solvent plays an important role of inhibiting the deactivation of reactive radical species such as Cl* and CH3*.

Autoren:   Kei Ohkubo, Kensaku Hirose
Journal:   Angewandte Chemie
Jahrgang:   2017
Seiten:   n/a
DOI:   10.1002/ange.201710945
Erscheinungsdatum:   11.12.2017
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