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Stabilisierung eines niedrigvalenten Eisen(I)‐Ions in einem hochvalenten molekularen Vanadium(V)‐Oxid‐Cluster

Abstract

Niedrigvalente Eisenzentren sind wichtige Zwischenstufen in chemischen und biochemischen Prozessen. Hier wird das erste Beispiel eines niedrigvalenten Eisen(I)‐Zentrums in einem hochvalenten Polyoxometallat‐Anion beschrieben. Elektrochemische Studien zeigen, dass das Eisen(III)‐funktionalisierte molekulare Vanadium(V)‐oxid (DMA)[FeIIIClVV12O32Cl]3− (DMA=Dimethylammonium) durch zwei wohldefinierte, reversible Eisen‐basierte Reduktionen in die FeI‐Spezies (DMA)[FeIClVV12O32Cl]5− übergeht. Experimentelle und theoretische Studien, einschließlich Elektronenspinresonanz‐Spektroskopie und Dichtefunktionalrechnungen, bestätigen die Bildung der Eisen(I)‐Spezies. Die Studie beschreibt das erste Beispiel des auf den ersten Blick paradoxen Einbettens niedrigvalenter Metallionen in hochvalente Oxometallat‐Anionen und eröffnet neue Möglichkeiten für reduktive Elektronentransferprozesse durch Polyoxometallate.

Die elektrochemische Bildung und Stabilisierung eines Eisen(I)‐Ions in dem molekularen Vanadium(V)‐Oxid‐Cluster (NH2Me2)[FeIClVV12O32Cl]5− wird berichtet. Experimentelle und theoretische Studien geben Einblicke in die elektronische Struktur, Reaktivität und Stabilität der Spezies. Die Studie zeigt neue Wege zur Isolierung und Stabilisierung niedrigvalenter Übergangsmetallzentren in hochvalenten Polyoxometallat‐Clustern.

Autoren:   Montaha Anjass, Katharina Kastner, Florian Naegele, Mark Ringenberg, John Boas, Jie Zhang, Alan Bond, Timo Jacob, Carsten Streb; Montaha H. Anjass, Katharina Kastner, Florian Nägele, Mark Ringenberg, John F. Boas, Jie Zhang, Alan M. Bond, Timo Jacob, Carsten Streb
Journal:   Angewandte Chemie
Band:   129
Ausgabe:   46
Jahrgang:   2017
Seiten:   14944
DOI:   10.1002/ange.201706828
Erscheinungsdatum:   09.10.2017
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