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Spin‐State‐Controlled Photodissociation of Iron(III) Azide to an Iron(V) Nitride Complex

Abstract

The generation of iron(V) nitride complexes, which are targets of biomimetic chemistry, is reported. Temperature‐dependent ion spectroscopy shows that this reaction is governed by the spin‐state population of their iron(III) azide precursors and can be tuned by temperature. The complex [(MePy2TACN)Fe(N3)]2+ (MePy2TACN=N‐methyl‐N,N‐bis(2‐picolyl)‐1,4,7‐triazacyclononane) exists as a mixture of sextet and doublet spin states at 300 K, whereas only the doublet state is populated at 3 K. Photofragmentation of the sextet state complex leads to the reduction of the iron center. The doublet state complex photodissociates to the desired iron(V) nitride complex. To generalize these findings, we show results for complexes with cyclam‐based ligands.

Ein kaltes Eisen schmieden: Die Photodissoziation von Eisen(III)‐Azidkomplexen wird vom Spinzustand gesteuert. Komplexe mit S=1/2 werden zu Eisen(V)‐Nitridkomplexen photooxidiert, während Komplexe mit S=5/2 wiederum zur Photoreduktion neigen. Temperaturänderungen induzieren einen Spin‐Crossover der Komplexe und können daher genutzt werden, um die Photodissoziation in Richtung von Oxidation oder Reduktion zu lenken.

Autoren:   Erik Andris, Rafael Navratil, Juraj Jasik, Gerard Sabenya, Miquel Costas, Martin Srnec, Jana Roithová; Erik Andris, Rafael Navrátil, Juraj Jašík, Gerard Sabenya, Miquel Costas, Martin Srnec, Jana Roithová
Journal:   Angewandte Chemie
Band:   129
Ausgabe:   45
Jahrgang:   2017
Seiten:   14245
DOI:   10.1002/ange.201707420
Erscheinungsdatum:   09.10.2017
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