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Thermische Wasserstoffabstraktion aus Methan – zur Rolle von Radikalen und Spinzuständen in der Chemie von Oxoclustern

Abstract

Die Übertragung eines Wasserstoffatoms (hydrogen‐atom transfer, HAT) ist als Prototyp einer chemischen Reaktion mit modernsten Methoden der Massenspektrometrie und der Computerchemie oft untersucht worden. Im Mittelpunkt dieses Kurzaufsatzes stehen die intrinsischen Eigenschaften von Oxoclustern in der Gasphase, durch die die Abstraktion eines Wasserstoffatoms aus gesättigten Kohlenwasserstoffen unter thermischen Bedingungen ermöglicht wird. Darüber hinaus werden mechanistische Erkenntnisse diskutiert, die für die heterogene Katalyse von Bedeutung sind. Aus experimentellen und rechnergestützter Studien folgt eindeutig, dass für HAT‐Prozesse in der Gasphase die am abstrahierenden Atom lokalisierte, ungepaarte Spindichte eine entscheidende Rolle spielt; diese Ergebnisse werden den Schlussfolgerungen für analoge Reaktionen in Lösung gegenübergestellt.

Der Spin macht den Unterschied! Der Transfer eines Wasserstoffatoms (HAT) ist nicht zuletzt durch sein häufiges Auftreten in verschiedensten chemischen Prozessen in das Zentrum der Forschung gerückt. Dieser Kurzaufsatz behandelt die intrinsischen Eigenschaften von Oxiden in der Gasphase, die maßgeblich sind, um einen Wasserstoffatomtransfer von gesättigten Kohlenwasserstoffen bei Raumtemperatur zu ermöglichen. Hierbei kommt der Spindichte am abstrahierenden Atom eine Schlüsselrolle zu.

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Autoren:   Dietl, Nicolas; Schlangen, Maria; Schwarz, Helmut
Journal:   Angewandte Chemie
Jahrgang:   2012
Seiten:   n/a
DOI:   10.1002/ange.201108363
Erscheinungsdatum:   16.03.2012
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