05.07.2019 - Institute for Basic Science

Graphene werden jetzt monokristalline Einzelschichten

Die Forschungsgruppe von Direktor Rodney Ruoff vom Center for Multidimensional Carbon Materials (CMCM) innerhalb des Institute for Basic Science (IBS) am Ulsan National Institute of Science and Technology (UNIST) hat über eine wirklich einschichtige (d.h. adlayerfreie) großflächige Graphenschicht auf großflächigen Kupferfolien berichtet. Dies mag wie das letzte in einer Reihe von scheinbar ähnlichen Ergebnissen auf einschichtigem Graphen erscheinen. Diese Leistung unterscheidet sich jedoch von anderen Tausenden von früheren Veröffentlichungen dadurch, dass keine von ihnen wirklich einlagige Graphen über eine große Fläche beschrieben hatte. Adlayer (Bilayer- oder Multilayer-Bereiche) waren in solchen Filmen schon immer vorhanden.

IBS-Wissenschaftler verfeinerten die Wachstumsmethode der chemischen Gasphasenabscheidung (CVD), indem sie alle Kohlenstoffverunreinigungen in den Kupferfolien, auf denen Graphen gewachsen ist, eliminierten. Die CVD auf Metallfolien (insbesondere Kupferfolien) ist derzeit der vielversprechendste Weg zur skalierbaren und reproduzierbaren Synthese von großflächigen Graphenschichten hoher Qualität. Das Team untersuchte, warum "Adlayer" in der Graphenschicht auf Kupferfolien auftraten und stellte fest, dass die Kohlenstoffverunreinigungen in der Folie direkt zur Keimbildung und zum Wachstum der Adlayer führen. (Adlayer sind Bereiche im Film, in denen es 2 Schichten oder 3 Schichten gibt, die heute mehrschichtige "Patches" sind.)

"Wir entdeckten, dass die handelsüblichen Kupferfolien einen Überschuss an Kohlenstoff aufweisen, insbesondere in der Nähe der Oberfläche - bis zu einer Tiefe von etwa 300 nm, unter Verwendung der Sekundär-Ionen-Massenspektrometrie und der Verbrennungsanalyse. Aus einer Diskussion mit einem technischen Experten der Jiangxi Copper Corporation Limited, einem der weltweit größten Anbieter von Kupferfolien, erfuhren wir, dass der Kohlenstoff während der Herstellung in die Kupferfolie eingebettet wird, wahrscheinlich aus Ölen auf Kohlenwasserstoffbasis, die zur Schmierung von Walzen verwendet werden, die die Kupferfolie bei hohen Walztemperaturen kontaktiert", sagte Dr. Da Luo, Erstautor des Artikels. Nachdem dieser Kohlenstoff durch Glühen unter H2 bei 1060 °C vollständig entfernt wurde, konnten sie einen zusatzfreien und damit wirklich einschichtigen Graphenfilm erreichen.

Durch die Anwendung des gleichen Verfahrens erhielten die IBS-Wissenschaftler auch eine Adlayer-freie Monoschicht und einen einkristallinen Graphenfilm auf einer einkristallinen Cu-Folie. Einer der Autoren, Meihui Wang, erklärte: "Wir haben damit zwei Probleme gelöst, die bei früheren Synthesen von CVD-Graphenschichten (Adlayer und Korngrenzen (GBs)) immer noch vorhanden waren". Tatsächlich kann die perfekte Gleichmäßigkeit der Anzahl der Schichten über eine große Fläche (z.B. Einzel- oder Doppelschicht) genutzt werden, um eine gleichbleibende Geräteleistung zu gewährleisten. Adlayer-Bereiche unterscheiden sich z.B. in Dichte und Größe, wenn sie in den aktiven Bereichen von Geräten vorhanden sind. Zusätzlich zu den Adlayern sind GBs in polykristallinen Graphenschichten enthalten, die durch CVD hergestellt werden, wobei sich Grapheninseln mit unterschiedlichen kristallographischen Orientierungen verbinden, um den Film zu vervollständigen. Das Vorhandensein von GBs verringert die Trägermobilität und Wärmeleitfähigkeit und reduziert die mechanische Festigkeit.

Dennoch blieb den Wissenschaftlern ein faszinierendes Merkmal in ihren Einkristallschichten: Dieses Einkristallgraphen enthält hochorientierte parallele "Falten", die Zentimeter lang, etwa hundert Nanometer breit und durch 20 bis 50 Mikrometer getrennt sind. Genau wie Adlayer und GBs wurden Falten beobachtet, um die Trägermobilität von Graphen signifikant zu verringern. Um solche Streueffekte von Adlayern, GBs und Falten zu eliminieren, strukturierte das Team Feldeffekttransistoren im Bereich zwischen zwei benachbarten Falten und mit den Transistoren parallel zu den Falten. Im Gegensatz zu den quasi zufällig im polykristallinen Graphenfilm verteilten Falten sind die Falten im großflächigen einkristallinen Graphenfilm stark ausgerichtet. Dadurch ist es einfach, integrierte Hochleistungsgeräte aus den Bereichen zwischen den Falten herzustellen. Wang erklärte: "Der Bereich zwischen zwei benachbarten Falten ist sauber" ohne Falten, Adlayer oder GBs. Dadurch konnte das Gerät eine sehr hohe Elektronen- und Lochmobilität aufweisen. Die Feldeffekttransistoren weisen sehr hohe Mobilitätswerte der Raumtemperaturträger von ca. 1,0 x 104 cm2V-1s-1 auf. Diese hohe Trägermobilität "übersetzt" sich in verschiedene nützliche Geräte mit hoher Leistung."

Direktor Ruoff bemerkte: "Unser Ansatz für großflächiges, adlayer-freies Einkristall-Graphen ist ein Durchbruch. Es wird erwartet, dass dieses einheitliche, "perfekte" einlagige Einkristallgraphen als ultradünnes Trägermaterial für die hochauflösende Transmissionselektronenmikroskopie und in optischen Geräten verwendet wird. Auch als geeignetes Graphen, um eine extrem einheitliche Funktionalisierung zu erreichen, die zu vielen weiteren Anwendungen führt, insbesondere für Sensoren verschiedener Art. Ich möchte auch darauf hinweisen, dass wir die starken Beiträge der Mitautoren von UNIST, HKUST und SKKU sehr geschätzt haben".

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