23.09.2020 - Rice University

Form ist entscheidend für lichtaktivierte Nanokatalysatoren

Spitze Spitzen auf Aluminium-'Oktopoden' erhöhen die katalytische Reaktivität

Beim Design von Nanopartikeln, die mit der Kraft des Lichts wichtige chemische Reaktionen antreiben, kommt es auf Details an.

Forscher des Labors für Nanophotonik (LANP) der Rice University wissen seit langem, dass die Form eines Nanopartikels die Wechselwirkung mit Licht beeinflusst, und ihre jüngste Studie zeigt, wie die Form die Fähigkeit eines Partikels beeinflusst, Licht zur Katalyse wichtiger chemischer Reaktionen zu nutzen.

In einer vergleichenden Studie untersuchten die LANP-Absolventen Lin Yuan und Minhan Lou und ihre Kollegen Aluminium-Nanopartikel mit identischen optischen Eigenschaften, aber unterschiedlichen Formen. Die am stärksten abgerundeten hatten 14 Seiten und 24 stumpfe Punkte. Eine andere war würfelförmig, mit sechs Seiten und acht 90-Grad-Ecken. Der dritte, den das Team "Oktopode" nannte, hatte ebenfalls sechs Seiten, aber jede seiner acht Ecken endete in einer spitzen Spitze.

Alle drei Varianten haben die Fähigkeit, Energie aus Licht einzufangen und sie periodisch in Form von super-energetischen heißen Elektronen freizusetzen, die katalytische Reaktionen beschleunigen können. Yuan, ein Chemiker in der Forschungsgruppe der LANP-Direktorin Naomi Halas, führte Experimente durch, um zu sehen, wie gut jedes der Teilchen als Photokatalysator für die Wasserstoffdissoziationsreaktion funktioniert. Die Tests zeigten, dass Oktopoden eine zehnmal höhere Reaktionsgeschwindigkeit als die 14-seitigen Nanokristalle und fünfmal höher als die Nanowürfel aufwiesen. Oktopoden hatten auch eine niedrigere scheinbare Aktivierungsenergie, etwa 45% niedriger als die Nanowürfel und 49% niedriger als die Nanokristalle.

"Die Experimente haben gezeigt, dass schärfere Ecken die Effizienz steigern", sagte Yuan, Mitverfasser der Studie, die in der Zeitschrift ACS Nano der American Chemical Society veröffentlicht wird. "Bei den Oktopoden beträgt der Winkel der Ecken etwa 60 Grad, im Vergleich zu 90 Grad bei den Würfeln und stärker abgerundeten Punkten auf den Nanokristallen. Je kleiner der Winkel also ist, desto größer ist die Steigerung der Reaktionseffizienz. Aber wie klein der Winkel sein kann, wird durch die chemische Synthese begrenzt. Dabei handelt es sich um Einkristalle, die bestimmte Strukturen bevorzugen. Man kann nicht unendlich viel schärfer machen".

Lou, ein Physiker und Studienleiter in der Forschungsgruppe von Peter Nordlander von LANP, verifizierte die Ergebnisse der katalytischen Experimente, indem er ein theoretisches Modell des Energieübertragungsprozesses von heissen Elektronen zwischen den lichtaktivierten Aluminium-Nanopartikeln und Wasserstoffmolekülen entwickelte.

"Wir geben die Wellenlänge des Lichts und die Partikelform ein", sagte Lou. "Anhand dieser beiden Aspekte können wir genau vorhersagen, welche Form den besten Katalysator ergibt.

Die Forschung baut auf den Bemühungen von LANP auf, Methoden zur chemischen Synthese von Aluminium-Nanopartikeln unterschiedlicher Form und Größe zu entwickeln.

Die Arbeit ist Teil der laufenden Bemühungen von LANP im Bereich der grünen Chemie, kommerziell nutzbare lichtaktivierte Nanokatalysatoren zu entwickeln, die mit chirurgischer Präzision Energie in chemische Reaktionen einbringen können. LANP hat in der Vergangenheit bereits Katalysatoren für die Ethylen- und Synthesegaserzeugung, die Spaltung von Ammoniak zur Herstellung von Wasserstoff als Brennstoff und für das Aufbrechen von "für immer chemischen Stoffen" demonstriert.

"Diese Studie zeigt, dass die Form des Photokatalysators ein weiteres Konstruktionselement ist, das Ingenieure nutzen können, um Photokatalysatoren mit höheren Reaktionsraten und niedrigeren Aktivierungsbarrieren herzustellen", sagte Halas, Stanley C. Moore-Professor für Elektrotechnik und Computertechnik bei Rice, Direktor des Smalley-Curl Institute von Rice und Professor für Chemie, Biotechnik, Physik und Astronomie sowie Materialwissenschaft und Nanotechnik.

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