27.06.2022 - Dalian Institute of Chemical Physics

Forscher zeigen Wege zur Umwandlung von Synthesegas über bifunktionale Oxid-Zeolith-Katalysatoren auf Basis von Oxygenaten auf

Ein Forscherteam unter der Leitung von Prof. HOU Guangjin und Prof. BAO Xinhe vom Dalian Institute of Chemical Physics (DICP) der Chinesischen Akademie der Wissenschaften (CAS) hat die auf Oxygenaten basierenden Wege bei der Synthesegasumwandlung über bifunktionale Oxid-Zeolith-Katalysatoren (OXZEO) durch Festkörper-Kernspinresonanz (NMR) aufgezeigt.

Diese Studie wurde am 23. Juni in Nature Catalysis veröffentlicht.

Die OXZEO-Katalyse wurde im Jahr 2016 von Prof. BAO Xinhe und Prof. PAN Xiulian vom DICP vorgeschlagen. Sie bietet eine Plattform für die effiziente Nutzung von Kohle und anderen Kohlenstoffressourcen. Der Reaktionsmechanismus der OXZEO-Katalyse ist jedoch noch immer unklar.

In dieser Studie wählten die Forscher die Synthesegasumwandlung mit dem bifunktionalen Katalysator ZnAlOx/H-ZSM-5 als Modellsystem, um die mechanistischen Unterschiede bei der direkten Synthesegasumwandlung mit OXZEO aufzuzeigen. ZnAlOx ist ein typisches Metalloxid für die Umwandlung von Synthesegas in Methanol, während H-ZSM-5 ein typischer Zeolith für die Methanol-Kohlenwasserstoff-Reaktion (MTH) ist.

Sie nutzten die Quasi-in-situ-Festkörper-NMR (ssNMR)-Gaschromatographie (GC)-Analysestrategie, um die dynamische Entwicklung zahlreicher kritischer und/oder vorübergehender Zwischenprodukte, einschließlich Multikohlenstoff-Carboxylate, Alkoxyle, säuregebundene Methyl-Cyclopentenone und Methyl-Cyclopentenyl-Carbokationen, von der sehr frühen Induktionsphase bis zur stationären Umwandlung unter Hochdruck-Durchflussreaktionsbedingungen aufzuzeigen.

Es wurde nachgewiesen, dass Oxygenat-basierte Routen zu den Ausgangsolefinen und -aromaten beitragen, wobei der Einsatzstoff, d.h. CO undH2, auch ein starker Teilnehmer an diesen sekundären Reaktionen war. Neben dem ZnAlOx/H-ZSM-5-Katalysator entdeckten die Forscher auch, dass die wichtigsten Zwischenprodukte in mehreren OXZEO-Katalysatoren vorkommen, was die Universalität der Oxygenat-basierten Routen in der OXZEO-basierten Synthesegasumwandlung beweist.

"Unsere Ergebnisse bieten neue Einblicke in den Reaktionsmechanismus der Synthesegasumwandlung an bifunktionalen Katalysatoren und können auch dazu beitragen, den Mechanismus derCO2- und Biomasseumwandlung besser zu verstehen", sagte Prof. HOU.

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