04.07.2022 - Tsinghua University

Neuartiger Katalysator steigert die Umwandlungsrate von CO₂ in solare Brennstoffe erheblich

Kohlendioxid oder CO2 kann potenziell als Ausgangsstoff für die Umwandlung in kohlenstoffneutrale "Solartreibstoffe" verwendet werden, die Energie von der Sonne speichern. Damit sie jedoch mit fossilen Brennstoffen konkurrieren können, muss die chemische Reaktion, die diese Umwandlung durchführt, wesentlich effizientere Katalysatoren enthalten. Forscher haben kürzlich eine Photokatalysatorstruktur mit isolierten einzelnen Kupferatomen in einem Polymergerüst entwickelt, die die Katalysatorleistung radikal verbessert.

Es gibt eine Reihe von Sektoren, wie die Langstreckenschifffahrt und die Luftfahrt, die sich nur schwer elektrifizieren lassen, so dass im Kampf gegen den Klimawandel eine Form von kohlenstoffneutralem Kraftstoff entwickelt werden muss. Solarenergie mag zwar kohlenstoffarm sein, ist aber wetterabhängig. Manchmal wird nicht genug Strom produziert, manchmal aber auch zu viel.

Eine elegante Lösung, die beide Probleme verbessern könnte, ist die Umwandlung von Sonnenenergie in synthetische Brennstoffe. Indem man atmosphärisches CO2 abzieht und es zusammen mit Wasserstoff, der durch die Spaltung von Wassermolekülen entsteht, als Ausgangsmaterial verwendet, können in einer Fabrik kohlenstoffneutrale Versionen von Kohlenwasserstoffen hergestellt werden. Auf diese Weise wird die Sonnenenergie gespeichert, um sie später zu nutzen, wenn die Sonne nicht scheint, oder als sauberer Brennstoff, der in schwer zu elektrifizierenden Sektoren (und darüber hinaus) eingesetzt werden kann.

Eine der großen Herausforderungen bei dieser Vision der Umwandlung von Sonnenlicht in Kraftstoffe, die nachahmt, wie Pflanzen Sonnenlicht in Energie umwandeln, besteht jedoch darin, die Effizienz der beteiligten chemischen Reaktionen so weit zu steigern, dass das Endprodukt zu wettbewerbsfähigen Kosten gegenüber schmutzigen fossilen Brennstoffen hergestellt werden kann.

Der Schlüssel zum Erreichen einer solchen Effizienz ist die Herstellung besserer Katalysatoren, d. h. Substanzen, die die chemische Reaktion beschleunigen. Das Hauptziel besteht darin, die Konzentration der Stellen auf den Katalysatormolekülen zu maximieren, an denen eine Reaktion ablaufen kann, um die Effizienz zu verbessern und gleichzeitig den Abfall zu verringern.

In den letzten zehn Jahren hat sich die Katalysatorforschung zunehmend auf Ein-Atom-Katalysatoren (single-atom catalysts, SAC) konzentriert, mit dem Ziel, alle Arten von industriellen Prozessen zu beschleunigen, nicht nur die Photokatalyse, die für Solar-to-Fuels benötigt wird. SACs sind Katalysatoren, bei denen alle an der Reaktion beteiligten Metallatome als isolierte Einzelatome vorliegen, die auf einem festen Trägergerüst verteilt sind. Diese einzelnen Metallatome sind in der Regel auch positiv geladen. Aufgrund dieser ungewöhnlichen geometrischen und elektronischen Struktur können SACs die Effizienz der Katalyse radikal verbessern.

Der Bereich der SAC-Forschung und -Entwicklung hat sich in den letzten Jahren explosionsartig entwickelt, was vor allem auf die Einführung fortschrittlicher bildgebender und röntgenspektroskopischer Methoden zurückzuführen ist. Diese haben es den Chemikern ermöglicht, hochdetaillierte Bilder von SACs in Aktion zu erstellen - sogar während der Reaktion, was es ihnen ermöglicht, die Vorgänge besser zu verstehen und neue Hypothesen zu testen. Darüber hinaus haben moderne Techniken der chemischen Synthese die Konstruktion von sehr fein zugeschnittenen SACs für einen gewünschten Prozess ermöglicht.

"In den letzten Jahren wurden viele verschiedene SACs für andere chemische Reaktionen entwickelt, die eine Revolution in der katalytischen Leistung darstellten", so Jiangwei Zhang, Mitautor der Studie und Chemiephysiker am Advanced Chemical Engineering and Energy Materials Research Center der China University of Petroleum in Qingdao, "und nun waren die Photokatalysatoren für die solare Brennstoffproduktion an der Reihe."

Die Forscher konstruierten eine SAC mit einer kovalenten Triazin-basierten Gerüststruktur (covalent triazine-based framework, CTF), die einzelne Kupferatome verankert. CTFs sind eine relativ neue Klasse von Polymeren (Aneinanderreihungen sehr großer Moleküle), von denen bereits gezeigt wurde, dass sie die photokatalytische Wasserspaltungsleistung steigern. Durch die Kombination von CTFs mit einzelnen Kupferatomen wollten die Chemiker eine hochporöse Struktur schaffen (um die Anzahl der Stellen zu erhöhen, an denen die entsprechende chemische Reaktion stattfinden kann) und eine maximale atomare Effizienz erreichen. Sie nennen diese Formulierung Cu-SA/CTF.

Sie waren in der Lage, die einzelnen Cu-Atome durch Hochwinkel-Dunkelfeld-Rastertransmissionselektronenmikroskopie-Bilder (HAADF-STEM) sichtbar zu machen. Und die Struktur der Stellen, an denen Reaktionen stattfinden, wurde durch erweiterte Röntgenabsorptionsfeinstrukturanalysen (EXAFS) aufgedeckt.

Mit diesen Informationen waren die Forscher dann in der Lage, die Leistung der Cu-SA/CTF-Photokatalysatoren zu testen und zu untersuchen, was auf atomarer Ebene geschah. Sie fanden heraus, dass die Katalysatoren durch die Hinzufügung einzelner Kupferatome in der Struktur eine erhöhte Fähigkeit zur Adsorption von CO2 (Anhaften des CO2 an sich selbst, um die chemische Reaktion durchzuführen) und eine verstärkte Reaktion auf das sichtbare Licht, das den Prozess antreibt, sowie eine Reihe weiterer Verbesserungen aufweisen. Zusammengenommen führte dies zu einer erheblichen Verbesserung der Umwandlung von CO2 und Wasser in Methankraftstoff.

Im Ergebnis konnten die Forscher Leitlinien für die Entwicklung weiterer robuster Photokatalysatoren auf atomarer Ebene für die Umwandlung von CO2 in andere nützliche Stoffe entwickeln.

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