28.02.2022 - Harvard John A. Paulson School of Engineering and Applied Sciences

Die Blackbox der katalytischen Reaktionen öffnen

Forschung ermöglicht neues Verständnis der komplexen Katalyse und verbessert das Katalysatordesign

Viele der katalytischen Reaktionen, die unsere moderne Welt antreiben, laufen in einer atomaren Blackbox ab. Die Wissenschaftler kennen alle Komponenten, die in eine Reaktion eingehen, aber nicht, wie sie auf atomarer Ebene zusammenwirken.

Das Verständnis der Reaktionswege und der Kinetik katalytischer Reaktionen auf atomarer Ebene ist von entscheidender Bedeutung für die Entwicklung von Katalysatoren für eine energieeffizientere und nachhaltigere chemische Produktion, insbesondere von Multimaterial-Katalysatoren, deren Oberflächenstruktur sich ständig verändert.

In einer kürzlich veröffentlichten Arbeit haben Forscher der Harvard John A. Paulson School of Engineering and Applied Sciences (SEAS) in Zusammenarbeit mit Forschern der Stony Brook University, der University of Pennsylvania, der University of California, Los Angeles, der Columbia University und der University of Florida einen Blick in die Blackbox geworfen, um zum ersten Mal die sich entwickelnden Strukturen in einem Multimaterial-Katalysator auf atomarer Ebene zu verstehen.

Die Forschungsarbeiten wurden im Rahmen des Integrated Mesoscale Architectures for Sustainable Catalysis (IMASC) durchgeführt, einem vom Energieministerium finanzierten Energy Frontier Research Center mit Sitz in Harvard. Die Studie wurde in Nature Communications veröffentlicht.

"Unsere mehrgleisige Strategie kombiniert Reaktivitätsmessungen, maschinenlerngestützte spektroskopische Analysen und kinetische Modellierung, um eine seit langem bestehende Herausforderung im Bereich der Katalyse zu lösen - wie können wir die reaktiven Strukturen in komplexen und dynamischen Legierungskatalysatoren auf atomarer Ebene verstehen", sagte Boris Kozinsky, der Thomas D. Cabot Associate Professor für Computermaterialien am SEAS und Mitautor des Artikels. "Diese Forschung ermöglicht es uns, das Katalysatordesign über den Versuch-und-Irrtum-Ansatz hinaus zu verbessern.

Das Team verwendete einen Multimaterial-Katalysator mit kleinen Clustern von Palladiumatomen, die mit größeren Konzentrationen von Goldatomen in Partikeln mit einem Durchmesser von etwa fünf Nanometern gemischt sind. Bei diesen Katalysatoren findet die chemische Reaktion auf der Oberfläche von winzigen Palladiuminseln statt. Diese Katalysatorklasse ist vielversprechend, weil sie für viele chemische Reaktionen hochaktiv und selektiv ist, aber sie ist schwer zu beobachten, weil die Palladiumcluster nur aus wenigen Atomen bestehen.

"Die dreidimensionale Struktur und Zusammensetzung der aktiven Palladiumcluster kann nicht direkt durch Bildgebung bestimmt werden, da die uns zur Verfügung stehenden experimentellen Werkzeuge keine ausreichende Auflösung bieten", so Anatoly Frenkel, Professor für Materialwissenschaft und Chemieingenieurwesen in Stony Brook und Mitautor der Studie. "Stattdessen haben wir ein künstliches neuronales Netz trainiert, um die Attribute einer solchen Struktur, wie die Anzahl der Bindungen und deren Typen, aus dem Röntgenspektrum zu ermitteln, das für diese empfindlich ist."

Die Forscher nutzten die Röntgenspektroskopie und die Analyse des maschinellen Lernens, um potenzielle atomare Strukturen einzugrenzen, und verwendeten dann Berechnungen nach ersten Prinzipien, um Reaktionen auf der Grundlage dieser Strukturen zu modellieren und die atomaren Strukturen zu finden, die zu der beobachteten katalytischen Reaktion führen würden.

"Wir haben einen Weg gefunden, ein Strukturmodell mit Input aus der experimentellen Charakterisierung und der theoretischen Reaktionsmodellierung zu verfeinern, wobei sich beide in einer Rückkopplungsschleife gegenseitig befruchten", so Nicholas Marcella, der vor kurzem am Department of Materials Science and Chemical Engineering von Stony Brook promoviert hat, als Postdoc an der University of Illinois arbeitet und Erstautor der Arbeit ist.

"Unser multidisziplinärer Ansatz engt den großen Konfigurationsraum erheblich ein, um eine präzise Identifizierung des aktiven Zentrums zu ermöglichen, und kann auf komplexere Reaktionen angewendet werden", sagte Kozinsky. "Er bringt uns einen Schritt näher an die Verwirklichung energieeffizienterer und nachhaltigerer katalytischer Prozesse für eine Reihe von Anwendungen, von der Herstellung von Materialien über den Umweltschutz bis hin zur pharmazeutischen Industrie."

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