29.12.2022 - University of Hong Kong

Katalyse von 'netto-Null'-grünem Wasserstoff aus der Sonne

Chemiker entdecken grundlegenden katalytischen Protonierungsprozess, der die solarbetriebene Wasserspaltung ohne CO2-Emissionen ermöglicht

Wasserstoff ist ein vielversprechender grüner Energieträger für eine nachhaltige Zukunft. Allerdings ist er meist in Wasser gebunden. Es wird Energie benötigt, um ihn für die praktische Nutzung aus dem Wasser zu befreien. Solarenergie ist im Überfluss vorhanden und eignet sich ideal für die direkte Wasserspaltung zur Erzeugung von Wasserstoff mithilfe eines "Photokatalysators". Trotz beträchtlicher Anstrengungen hat sich die praktische Anwendung jedoch aufgrund der relativ geringen Effizienz und der hohen Kosten des Katalysators nur langsam durchgesetzt.

Ein Forscherteam unter der Leitung von Professor Zheng-Xiao GUO und Professor David Lee PHILLIPS vom HKU-CAS Joint Laboratory on New Materials und dem Fachbereich Chemie der Universität Hongkong (HKU) hat die Entdeckung eines wichtigen In-situ-Protonierungsprozesses gemeldet, der die Photodynamik und die Trennung von Ladungsträgern in einem Photokatalysator ermöglicht und zu einer effizienten Wasserstofferzeugung aus Wasser mit sichtbarem Sonnenlicht führt. Der Prozess wird in einer interstitiellen, mit Phosphor dotierten Kohlenstoffnitridstruktur ermöglicht, die nur erdverbundene, nichtmetallische Elemente enthält, was ihre Kosteneffizienz und ihr hohes Potenzial für praktische Anwendungen unterstreicht. Die Forschungsergebnisse wurden kürzlich online in der führenden wissenschaftlichen Zeitschrift Energy & Environmental Science veröffentlicht.

Hintergrund und Ergebnisse

Umfangreiche Forschungsanstrengungen wurden der Entwicklung von Photokatalysatoren für die solargetriebene Energieumwandlung mit verbesserter Aktivität, Effizienz und Haltbarkeit gewidmet, hauptsächlich durch: Ladungstrennung, -übertragung und -nutzung. Der komplexe Multielektronentransfer, die Protonenkopplung und die Dynamik der Zwischenstufen können jedoch alle den photokatalytischen Weg, die Kinetik und die Effizienz beeinflussen, was bisher nicht gut verstanden wurde. Es ist daher sehr wünschenswert, eingehende Untersuchungen zu fördern, die innovative Syntheseverfahren, mikroskopische und spektroskopische Charakterisierungen und atomare Simulationen auf molekularer Ebene umfassen.

Das Team der HKU ist sich der aktuellen Bemühungen und Herausforderungen im Bereich der Photokatalyse bewusst und hat die grundlegenden Fragen aus einem anderen Blickwinkel untersucht. Es hat einen neuen grundlegenden Prozess eines protonenvermittelten photokatalytischen Mechanismus vorgeschlagen, um die Photodynamik, die Ladungstrennung und damit die Gesamteffizienz eines mit Phosphor dotierten Kohlenstoffnitrids, g-C3N4, zu verbessern. Der in-situ protonenvermittelte Mechanismus deutet auf eine neue Rolle des Wassermoleküls hin, nicht nur als Lösungsmittel oder Reaktant, sondern als wirksamer Bandstrukturmodifikator des Katalysators bei der Gesamtgestaltung wirksamer photokatalytischer Prozesse.

Im Wesentlichen hat das Team einen effektiven atomaren Heteroübergang durch porösitätsstabilisierte interstitielle P-Dotierung und In-situ-Protonierung entwickelt, um flache Fallenzustände zu induzieren, die a) die Lebensdauer der angeregten Zustände erhöhen und b) unerwünschte tiefe Ladungseinbrüche einschränken, was zu einer effizienten Wasserzersetzung führt. Das Team hat zum ersten Mal festgestellt, dass die In-situ-Protonierung eines interstitiell verankerten Phosphors in einem löchrigen g-C3-xN4 eine sehr effektive strukturelle Konfiguration des Katalysators für eine hocheffiziente und stabile Wasserstofferzeugung bei sichtbarem Licht ist.

Wir gehen davon aus, dass unsere Entdeckung einen neuen Denkansatz für das künftige Design von Photokatalysatoren zur effektiven Nutzung der Sonnenenergie eröffnen wird, indem wir der strukturellen Operando-Dynamik mehr Aufmerksamkeit schenken, um die Umwandlungseffizienz zu steigern", so Professor Zheng-Xiao Guo.

Spektroskopische Untersuchungen zeigen die bunte Welt der Nanomaterialien, und sie werden mehr Licht auf die mechanistischen Erkenntnisse von Wissenschaft und Technologie werfen", so Professor David Lee Phillips.

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