27.12.2022 - ICFO – The Institute of Photonic Sciences

Neue Röntgenbildtechnik zur Untersuchung der transienten Phasen von Quantenmaterialien

Internationales Forscherteam hat zum ersten Mal eine neue linsenlose, ultraschnelle Röntgenmethode zur Abbildung von Phasenübergängen demonstriert

Die Nutzung von Licht zur Erzeugung von Übergangsphasen in Quantenmaterialien wird immer mehr zu einem neuen Weg, um neue Eigenschaften in diesen Materialien zu erzeugen, wie z. B. Supraleitung oder topologische Defekte im Nanobereich. Es ist jedoch nicht einfach, das Wachstum einer neuen Phase in einem Festkörper zu visualisieren, was zum Teil auf die große Bandbreite der räumlichen und zeitlichen Skalen zurückzuführen ist, die bei diesem Prozess eine Rolle spielen.

Obwohl Wissenschaftler in den letzten zwei Jahrzehnten lichtinduzierte Phasenübergänge mit Hilfe der Dynamik auf der Nanoskala erklärt haben, wurden bisher noch keine Bilder im realen Raum erzeugt und somit auch noch nicht gesehen.

In der neuen Studie, die in Nature Physics veröffentlicht wurde, haben die ICFO-Forscher Allan S. Johnson und Daniel Pérez-Salinas unter der Leitung des ehemaligen ICFO-Professors Simon Wall in Zusammenarbeit mit Kollegen von der Universität Aarhus, der Sogang-Universität, der Vanderbilt-Universität, dem Max-Born-Institut, der Diamond Light Source, dem ALBA-Synchrotron, der Universität Utrecht und dem Pohang Accelerator Laboratory eine neue Bildgebungsmethode entwickelt, die es ermöglicht, den lichtinduzierten Phasenübergang in Vanadiumoxid (VO2) mit hoher räumlicher und zeitlicher Auflösung zu erfassen.

Die neue von den Forschern eingesetzte Technik basiert auf der kohärenten Röntgen-Hyperspektral-Bildgebung mit einem Freie-Elektronen-Laser, die es ihnen ermöglicht hat, den Phasenübergang von Isolator zu Metall in diesem sehr bekannten Quantenmaterial auf der Nanoskala sichtbar zu machen und besser zu verstehen.

Der VO2-Kristall wurde bereits häufig zur Untersuchung lichtinduzierter Phasenübergänge verwendet. Er war das erste Material, dessen Festkörperübergang durch zeitaufgelöste Röntgenbeugung verfolgt wurde, und seine elektronische Natur wurde erstmals mit Hilfe ultraschneller Röntgenabsorptionsverfahren untersucht. Bei Raumtemperatur befindet sich VO2 in der isolierenden Phase. Wird das Material jedoch mit Licht bestrahlt, ist es möglich, die Dimere der Vanadium-Ionenpaare aufzubrechen und den Übergang von der isolierenden in die metallische Phase zu bewirken.

In ihrem Experiment haben die Autoren der Studie dünne Proben von VO2 mit einer Goldmaske präpariert, um das Sichtfeld zu definieren. Dann wurden die Proben in die Röntgenlaseranlage des Pohang Accelerator Laboratory gebracht, wo ein optischer Laserpuls die Übergangsphase auslöste, bevor sie mit einem ultraschnellen Röntgenlaserpuls untersucht wurden. Eine Kamera erfasste die gestreuten Röntgenstrahlen, und die kohärenten Streumuster wurden mit zwei verschiedenen Methoden in Bilder umgewandelt: Fourier-Transform-Holographie (FTH) und kohärente diffraktive Bildgebung (CDI). Die Bilder wurden mit verschiedenen Zeitverzögerungen und Röntgenwellenlängen aufgenommen, um einen Film des Prozesses mit einer Zeitauflösung von 150 Femtosekunden und einer räumlichen Auflösung von 50 nm, aber auch mit vollständiger hyperspektraler Information zu erstellen.

Die überraschende Rolle des Drucks

Die neue Methodik ermöglichte es den Forschern, die Dynamik des Phasenübergangs in VO2 besser zu verstehen. Sie fanden heraus, dass der Druck bei lichtinduzierten Phasenübergängen eine viel größere Rolle spielt als bisher erwartet oder angenommen.

"Wir haben gesehen, dass die vorübergehenden Phasen nicht annähernd so exotisch sind, wie man bisher angenommen hatte! Statt einer echten Nicht-Gleichgewichtsphase sahen wir, dass wir durch die Tatsache in die Irre geführt wurden, dass der ultraschnelle Übergang an sich zu einem gigantischen Innendruck in der Probe führt, der Millionen Mal höher ist als der atmosphärische Druck. Dieser Druck verändert die Materialeigenschaften und braucht Zeit, um sich zu entspannen, so dass es so aussieht, als gäbe es eine Übergangsphase", sagt Allan Johnson, Postdoktorand am ICFO. "Mit unserer Bildgebungsmethode konnten wir feststellen, dass es zumindest in diesem Fall keine Verbindung zwischen der Pikosekunden-Dynamik, die wir sahen, und irgendwelchen Veränderungen im Nanobereich oder exotischen Phasen gab. Es sieht also so aus, als müssten einige dieser Schlussfolgerungen revidiert werden".

Um herauszufinden, welche Rolle der Druck bei diesem Prozess spielt, war die Verwendung des hyperspektralen Bildes entscheidend. "Durch die Kombination von Bildgebung und Spektroskopie in einem großen Bild können wir viel mehr Informationen gewinnen, die es uns ermöglichen, detaillierte Merkmale zu sehen und genau zu entschlüsseln, woher sie kommen", so Johnson weiter. "Das war wichtig, um jeden Teil unseres Kristalls zu betrachten und zu bestimmen, ob es sich um eine normale oder eine exotische Phase außerhalb des Gleichgewichts handelt - und mit diesen Informationen konnten wir feststellen, dass während der Phasenübergänge alle Regionen unseres Kristalls gleich waren, mit Ausnahme des Drucks."

Anspruchsvolle Forschung

Eine der größten Herausforderungen, mit denen die Forscher während des Experiments konfrontiert waren, bestand darin, sicherzustellen, dass die VO2-Kristallprobe jedes Mal in ihre ursprüngliche Ausgangsphase zurückkehrt, nachdem sie vom Laser beleuchtet wurde. Um dies zu gewährleisten, führten sie Vorversuche an Synchrotrons durch, bei denen sie mehrere Kristallproben entnahmen und wiederholt mit dem Laser bestrahlten, um ihre Fähigkeit zu testen, in ihren ursprünglichen Zustand zurückzukehren.

Die zweite Herausforderung bestand darin, Zugang zu einem röntgenstrahlfreien Elektronenlaser zu erhalten, einer großen Forschungseinrichtung, in der die Zeitfenster für die Durchführung der Experimente sehr konkurrenzfähig und begehrt sind, da es nur wenige auf der Welt gibt. "Wir mussten aufgrund der COVID-19-Beschränkungen zwei Wochen in Südkorea in Quarantäne verbringen, bevor wir unsere einzige Chance von nur fünf Tagen bekamen, um das Experiment durchzuführen, und das war eine intensive Zeit", erinnert sich Johnson.

Obwohl die Forscher die vorliegende Arbeit als Grundlagenforschung bezeichnen, könnten die potenziellen Anwendungen dieser Technik vielfältig sein, denn sie könnten "Polaronen betrachten, die sich in katalytischen Materialien bewegen, versuchen, die Supraleitung selbst abzubilden, oder uns sogar helfen, neue Nanotechnologien zu verstehen, indem wir das Innere von Geräten im Nanomaßstab betrachten und abbilden", schließt Johnson.

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