Neue Strategie zur Förderung der Reduzierung von Kohlendioxid zu Kohlenmonoxid

27.10.2023

Die klassische starke Metall-Träger-Wechselwirkung (SMSI) beschreibt, dass reduzierbare Oxide an die Oberfläche von Metallnanopartikeln (NPs) wandern, um bei der thermischen Behandlung mit H2 eine Metall@Oxid-Kapselstruktur zu erhalten, was zu einer hohen Selektivität und Stabilität führt.

DICP

Neue Strategie zur Förderung der Reduzierung von Kohlendioxid zu Kohlenmonoxid

Die Einkapselungsstruktur hemmt jedoch die Adsorption und Dissoziation von Reaktionsmolekülen (z. B.H2) über dem Metall, was zu einer geringen Aktivität führt, insbesondere bei der Hydrierungsreaktion.

Kürzlich hat eine Forschungsgruppe unter der Leitung von Prof. LIU Yuefeng vom Dalian Institute of Chemical Physics (DICP) der Chinesischen Akademie der Wissenschaften (CAS) eine neue Migrationsstrategie vorgeschlagen, bei der das TiO2 selektiv auf einen zweiten Oxidträger und nicht auf die Oberfläche der Metall-NP in Ru/(TiOx)MnO-Katalysatoren wandert, wodurch die CO2-Reduktion zu CO über eine umgekehrte Wasser-Gas-Shift-Reaktion gefördert wird.

Die Forscher erreichten eine kontrollierte Migration, indem sie die starke Wechselwirkung zwischen TiO2 und MnO in Ru/(TiOx)MnO-Katalysatoren während der thermischen H2-Behandlung nutzten, und TiO2 dispergierte spontan auf der MnO-Oberfläche, wodurch die Bildung einer TiOx-Schale auf Ru-NPs für den ternären Katalysator (Ru/TiOx/MnO) vermieden wurde.

Während des Prozesses entstehen TiOx/MnO-Grenzflächen mit hoher Dichte, die als hocheffizienter H-Transportkanal mit niedriger Barriere fungieren und zu einem verstärkten H-Spillover für die Migration der aktivierten H-Spezies vom Metall Ru zum Träger für die anschließende Reaktion führen.

Der Ru/TiOx/MnO-Katalysator zeigte eine 3,3-fache katalytische Aktivität für die CO2-Reduktion zu CO im Vergleich zum Ru/MnO-Katalysator. Darüber hinaus war die Herstellung des Ti/Mn-Trägers unempfindlich gegenüber der kristallinen Struktur und Korngröße der TiO2-NPs. Selbst die mechanische Vermischung von Ru/TiO2 und Ru/MnOx erhöhte die Aktivität.

Darüber hinaus wurde nachgewiesen, dass der synergistische Effekt von TiO2 und MnO die katalytische Eigenleistung nicht veränderte und ein effizienter H-Transport eine große Anzahl aktiver Stellen (Hydroxylgruppen) für den Reaktionsprozess bereitstellte.

"Unsere Studie liefert Hinweise für die Entwicklung neuartiger selektiver Hydrierungskatalysatoren durch die in-situ Schaffung von Oxid-Oxid-Grenzflächen, die als Transportkanäle für Wasserstoffspezies dienen", so Prof. LIU.

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