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"Resonanz"-Raman-Spektroskopie mit 1 nm Auflösung

06.09.2019

Takashi Kumagai

Die spitzenverstärkte Resonanz-Raman-Streuung wird durch eine Silberspitze gemessen, die durch fokussiertes Ionenstrahlfräsen (FIB) hergestellt wird. Der lokalisierte Oberflächenplasmon (LSP) wird durch einen Anregungslaser angeregt, der eine verbesserte Raman-Streuung aus ultradünnen Zinkoxidschichten (ZnO) erzeugt, die auf einer einkristallinen Silberoberfläche (Ag) aufgewachsen sind.

Spitzenverstärkte Raman-Spektroskopie löste die "Resonanz"-Raman-Streuung mit 1 nm Auflösung in ultradünnen Zinkoxidschichten, die epitaktisch auf einer einkristallinen Silberoberfläche gewachsen sind. Die spitzenverstärkte "Resonanz"-Raman-Streuung kann zur Untersuchung einer bestimmten chemischen Struktur auf Nano- und Einzelmolekülebene eingesetzt werden und bietet einen neuen Ansatz für die optische Charakterisierung lokaler elektronischer Zustände im atomaren Maßstab. Dies wird ein mächtiges Instrument zur Untersuchung von lokalen Defekten in niedrigdimensionalen Materialien und aktiven Stellen heterogener Katalyse sein.

Ein Forschungsteam am Fritz-Haber-Institut in Berlin unter der Leitung von Dr. Takashi Kumagai demonstrierte die spitzenverstärkte "Resonanz"-Raman-Spektroskopie. Die "Resonanz"-Raman-Spektroskopie ist ein leistungsfähiges Werkzeug zur Analyse einer bestimmten chemischen Struktur mit hoher Empfindlichkeit, aber ihre räumliche Auflösung wurde aufgrund der Beugungsgrenze auf wenige hundert nm begrenzt. Extreme Feldeinschlüsse an einem Metallspitzengipfel durch lokalisierte Oberflächenplasmonanregung ermöglichen es, diese Einschränkung zu durchbrechen und nun eine Auflösung von 1 nm zu erreichen. Die spitzenverstärkte Ramanspektroskopie nutzt die Vorteile der atomaren Auflösung der Rastersondenmikroskopie und der verbesserten Raman-Streuung durch lokalisierte Oberflächenplasmonanregung. Das Forschungsteam zeigte eine spitzenverstärkte Resonanz-Raman-Streuung, bei der sowohl physikalische als auch chemische Verbesserungsmechanismen wirksam sind. Der zugrundeliegende Prozess wurde durch Modifikation der lokalisierten Oberflächenplasmonresonanz im Rastertunnelmikroskopübergang und durch Aufzeichnung von Zinkoxidschichten unterschiedlicher Dicke untersucht, die eine leicht veränderte elektronische Struktur aufweisen. Darüber hinaus wird die Korrelation zwischen spitzenverstärkter Resonanz-Raman-Streuung und lokalen elektronischen Zuständen in Kombination mit der Rastertunnel-Spektroskopie aufgelöst, die den lokalen elektronischen Zustand der Zinkoxidschicht abbildet. Die Ergebnisse zeigen explizit, dass ein begrenztes elektromagnetisches Feld mit lokalen elektronischen Resonanzen im (Sub-)Nanometerbereich interagieren kann.

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