09.03.2021 - University of Science and Technology of China

Gold-Phosphor-Nanosheets katalysieren selektiv Erdgas zu grüner Energie

Wasser ermöglicht milde Oxidation von Methan zu Methanol an Gold-Einzelatom-Katalysatoren

Fortschritte in der "Hydraulic-Fracturing"-Technologie haben die Entdeckung großer Erdgasvorkommen ermöglicht, die hauptsächlich Methan enthalten, das hauptsächlich direkt verbrannt wird und potenziell die globale Erwärmung verursacht. Die Aufwertung von Methan zu umweltfreundlicherer Energie wie Methanol durch aerobe Oxidation ist ein idealer Weg, um das Problem zu lösen und 100% Atomwirtschaft zu bleiben.

Die Schwierigkeiten liegen jedoch darin, Methan zu aktivieren und Methanol vor Überoxidation zu schützen. Methan nimmt eine stabile unpolare tetraedrische Struktur mit hoher Dissoziationsenergie der C-H-Bindung ein, die eine hohe Energie zur Aktivierung erfordert. Gleichzeitig kann Methanol während des Prozesses leicht zu Kohlendioxid überoxidiert werden. Die Aktivierung und gerichtete Umwandlung von Methan wird als der "heilige Gral" der Katalyse angesehen.

Eine kürzlich in Nature Communications veröffentlichte Arbeit eines Forscherteams unter der Leitung von Prof. ZENG Jie und LI Weixue vom Hefei National Laboratory for Physical Sciences at the Microscale markiert einen neuen Fortschritt. Sie entwarfen und fertigten Au-Einzelatome auf schwarzem Phosphor (Au1/BP) Nanosheets für die selektive Oxidation von Methan zu Methanol unter milden Bedingungen mit >99% Selektivität.

Au1/BP-Nanosheets waren in der Lage, die Methanoxidationsreaktion mit Sauerstoff als Oxidationsmittel unter Bestrahlungsbedingungen zu katalysieren. Basierend auf mechanistischen Studien wurden Wasser und O2 auf Au1/BP-Nanosheets aktiviert, um reaktive Hydroxylgruppen und * OH-Radikale unter Lichtbestrahlung zu bilden. Die reaktiven Hydroxylgruppen ermöglichten eine milde Oxidation von Methan zu CH3*-Spezies, gefolgt von einer Oxidation von CH3* über * OH-Radikale zu Methanol.

Da zur Bildung der Hydroxylgruppen Wasser verbraucht wird, das durch die Reaktion der Hydroxylgruppen mit Methan entsteht, wird das Wasser vollständig recycelt und kann somit auch als Katalysator betrachtet werden.

Diese Studie gibt einen Einblick in den Aktivierungsmechanismus von Sauerstoff und Methan bei der selektiven Oxidation von Methan und bietet ein neues Verständnis für die Rolle von Wasser im Reaktionsprozess.

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