Eine zuverlässige und effiziente Berechnungsmethode zur Ermittlung von Übergangszuständen in chemischen Reaktionen
Es wurde eine Berechnungsmethode zur Ermittlung von Übergangszuständen in chemischen Reaktionen entwickelt, die die Berechnungskosten bei hoher Zuverlässigkeit erheblich reduziert. Verglichen mit der am weitesten verbreiteten existierenden Methode reduziert die aktuelle Methode die gesamten Rechenkosten um etwa 50 bis 70 %. Die Entwicklung, die auf GitHub verfügbar ist, wird den Fortschritt in der Materialwissenschaft beschleunigen und die Erforschung chemischer Reaktionen zugänglicher und effizienter machen. Dies könnte zu schnelleren wissenschaftlichen Entdeckungen und technologischen Innovationen führen.
KONZEPTIONELLE ILLUSTRATION DER SUCHE NACH ÜBERGANGSZUSTÄNDEN. PUNKTE ENTLANG DES REAKTIONSPFADS (OFT ALS BILDER BEZEICHNET, METAPHORISCH DARGESTELLT DURCH EINE PERSON) WERDEN SCHRITTWEISE AKTUALISIERT, UM EINEN ÜBERGANGSZUSTAND (KREUZ) ZU FINDEN.
Shin-ichi Koda
Bei chemischen Reaktionen gehen Stoffe von einem energetisch stabilen Zustand in einen anderen über, indem sie einen instabilen Übergangszustand durchlaufen. Dieser Prozess ist vergleichbar mit der Suche nach dem niedrigsten Weg über einen Berg, wenn man von einer Seite auf die andere wechselt. Das Verständnis des Übergangszustands - des Gipfels dieses metaphorischen Bergpfads - ist entscheidend für ein tiefgreifendes Verständnis von Reaktionsmechanismen. Aufgrund der vorübergehenden und instabilen Natur dieser Zustände ist ihre experimentelle Beobachtung und Identifizierung jedoch eine Herausforderung, die oft eine rechnerische Erkundung erforderlich macht.
Diese Studie konzentriert sich auf rechnerische Methoden zum Auffinden eines Übergangszustands zwischen einem bekannten Reaktanten und einem Produkt. Bei dieser Art der Suche nach einem Übergangszustand wird der Pfad, der das Produkt und den Reaktanten verbindet, so optimiert, dass er durch den Übergangszustand verläuft. Da der Pfad in der Regel durch mehrere Punkte auf dem Pfad dargestellt wird (oft als Bilder bezeichnet, in Abbildung 1 metaphorisch durch Menschen dargestellt), wird der Pfad tatsächlich durch inkrementelle Aktualisierung der Bilder optimiert.
Die heute am häufigsten verwendete Methode ist die Nudged Elastic Band (NEB) Methode (Abbildung 1, links). Eine der größten Herausforderungen dieser Methode ist, dass sie sehr rechenintensiv ist. Hierfür gibt es zwei Hauptgründe. Zum einen ist eine große Anzahl von Bildern erforderlich, um die Auflösung der Suche zu erhöhen. Der andere Grund ist, dass das Suchprinzip nicht variabel ist (d. h. Minimierung einer Zielfunktion), so dass die Anzahl der Aktualisierungen pro Bild ebenfalls groß ist.
Die neu implementierte Methode in dieser Studie löst diese Probleme auf innovative Weise (Abbildung 1, rechts). Zum einen kann die Anzahl der Bilder auf etwa 3 reduziert werden, da nur die Region um den Übergangszustand intensiv durchsucht wird. Darüber hinaus ist das Suchprinzip variabel, so dass es effizienter gelöst werden kann. Die Zielfunktion ist definiert als das Linienintegral des Exponentials der Energie entlang des Pfades.
Die Leistung unserer neuen Methode wurde anhand von 121 chemischen Reaktionen bewertet und die Ergebnisse wurden mit der NEB-Methode und ihrer verbesserten Version verglichen. Erstens identifizierte die vorliegende Methode in 98 % der Fälle die Übergangszustände korrekt. Diese Genauigkeit ist viel höher als bei der NEB-Methode und vergleichbar mit der verbesserten Version. Zweitens zeigte die vorliegende Methode eine signifikante Verringerung des gesamten Rechenaufwands - etwa 70 % weniger als die NEB-Methode und 50 % weniger als ihre verbesserte Version.
Um eine breitere Anwendung zu ermöglichen, haben wir unser Berechnungsprogramm auf GitHub (github.com/shin1koda/dmf) zur Verfügung gestellt. Es ist in Python geschrieben und für die Verwendung mit der Atomic Simulation Environment (ASE) konzipiert und ermöglicht Forschern die einfache Untersuchung von Übergangszuständen durch Angabe von Reaktanten und Produkten.
Die Auswirkungen dieser Forschung sind weitreichend. Durch die einfachere und schnellere Suche nach Übergangszuständen ist unsere Methode geeignet, die Forschung und Entwicklung in allen Bereichen der Naturwissenschaften zu beschleunigen, die computergestützte Chemie nutzen.
Hinweis: Dieser Artikel wurde mit einem Computersystem ohne menschlichen Eingriff übersetzt. LUMITOS bietet diese automatischen Übersetzungen an, um eine größere Bandbreite an aktuellen Nachrichten zu präsentieren. Da dieser Artikel mit automatischer Übersetzung übersetzt wurde, ist es möglich, dass er Fehler im Vokabular, in der Syntax oder in der Grammatik enthält. Den ursprünglichen Artikel in Englisch finden Sie hier.
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