Synergistische Stellen am ZnxZrO-Katalysator für die gezielte Spaltung der C-H-Bindungen von Ethan in Verbindung mit der CO2-Aktivierung
Ethylen, eines der wichtigsten leichten Olefine, dient als grundlegender Rohstoff für die Herstellung verschiedener chemischer Produkte mit hoher Wertschöpfung. Die industrielle Ethylenproduktion beruht in erster Linie auf dem Dampfkracken von Ethan und Naphtha, das mit mehreren Nachteilen verbunden ist, darunter übermäßiger Energieverbrauch, erhebliche Kohlenstoffemissionen und starke Koksablagerungen.
Die Tandemreaktion wurde durch den synergistischen Effekt von Zn-O-Zr-Stellen und Sauerstofflücken erreicht. Die C-H-Bindung des Ethans wurde selektiv über die Zn-O-Zr-Stellen gekappt und die C=O-Bindung des CO2 wurde über die Sauerstofflücken aktiviert.
Chinese Journal of Catalysis
Die CO₂-unterstützte oxidative Dehydrierung von Ethan (CO₂-ODHE) ist ein umweltfreundliches Verfahren, das die Nutzung von Ethan mit dem Treibhausgas CO₂ ermöglicht. Diese Technologie birgt ein erhebliches Potenzial, um Initiativen zur Kohlenstoffneutralität voranzutreiben und nachhaltige chemische Produktionssysteme zu schaffen. Die derzeitigen Katalysatorsysteme weisen inhärente Beschränkungen auf, die auf den Kompromiss zwischen Aktivität und Selektivität sowie auf unzureichende Stabilität zurückzuführen sind. Die Entwicklung von Katalysatoren, die in der Lage sind, gleichzeitig eine selektive C-H-Bindungsspaltung von Ethan und eine effiziente CO₂-Aktivierung zu erreichen, stellt eine zentrale Herausforderung bei CO₂-ODHE dar.
Die ZnxZrO bifunktionale Katalysator, der in dieser Studie entwickelt wurde, zeigt synergistische Effekte bei der gleichzeitigen Aktivierung von C-H- und C=O-Bindungen. Umfassende Charakterisierungstechniken wurden eingesetzt, um die chemischen Oberflächenzustände von ZnxZrO-Katalysatoren während der CO₂-ODHE zu untersuchen und unterschiedliche Funktionen der aktiven Stellen zu identifizieren. Die Zn-O-Zr-Stellen spalten selektiv C-H-Bindungen von Ethan, während Sauerstofflücken effektiv CO₂-C=O-Bindungen aktivieren, was eine synergistische Umwandlung von Ethan und CO₂ ermöglicht. In situ FTIR klärte den Tandem-Reaktionsmechanismus mit Ethandehydrierung und umgekehrter Wassergasverschiebung (RWGS) weiter auf.
Diese Studie liefert grundlegende Einblicke in die Entwicklung kostengünstiger, hochaktiver und stabiler Katalysatoren für CO₂-ODHE und etabliert gleichzeitig eine neuartige Katalysator-Design-Strategie für die gezielte C-H-Bindungsspaltung von Alkanen bei der Olefinproduktion und CO₂-Nutzung.
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