Chinesische Wissenschaftler entwickeln leistungsstarken Eisenkatalysator für Brennstoffzellen
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Protonenaustauschmembran-Brennstoffzellen (PEMFC), die oft als "Wasserstoff-Powerbank" bezeichnet werden, sind saubere Energiegeräte, die Strom aus Wasserstoff und Sauerstoff erzeugen, wobei nur Wasser als Nebenprodukt anfällt. Sie zeichnen sich durch hohe Effizienz, schnelle Inbetriebnahme und Emissionsfreiheit aus und sind vielversprechend für den Einsatz im Verkehrswesen, in der tragbaren Elektronik und bei der stationären Stromerzeugung. Leider sind PEMFCs derzeit in hohem Maße auf das knappe und teure Platin als Katalysator angewiesen, was ihre breite Anwendung unmöglich macht.
Konstruktion von CS Fe/N-C
ZHAO Yasong
Nun hat ein Team chinesischer Wissenschaftler einen Hochleistungskatalysator auf Eisenbasis für diese Brennstoffzellen entwickelt, der möglicherweise die Abhängigkeit von Platin verringern könnte. Das neue Design, das als "innere Aktivierung, äußerer Schutz" beschrieben wird, ermöglicht einen Rekordwirkungsgrad und eine lange Lebensdauer.
Herkömmliche Fe/N-C-Katalysatoren sind in der Regel auf die äußere Oberfläche von Graphen- oder Kohlenstoffträgern angewiesen, was die Exposition der aktiven Stellen einschränkt und ihre praktische Anwendung behindert. Im Allgemeinen wurden PEMFCs auch durch eine zu starke Bindung mit Sauerstoff-Zwischenprodukten, eine schlechte Reaktionskinetik und die Anfälligkeit für Fenton-Reaktionen in oxidativen Umgebungen (z. B. H2O2 und -OH) behindert, was zu Metallauswaschung und Leistungsverschlechterung führt.
Um diese Probleme zu lösen, entwickelte das Forschungsteam unter der Leitung von Prof. WANG Dan (derzeit an der Universität Shenzhen) und Prof. ZHANG Suojiang vom Institut für Verfahrenstechnik der Chinesischen Akademie der Wissenschaften einen Ein-Atom-Eisenkatalysator mit gekrümmter Innenfläche (CS Fe/N-C) mit einer einzigartigen nanokonzentrierten hohlen Mehrfachschalenstruktur (HoMS). Jedes Nanohohlteilchen mit einer Größe von etwa 10 nm × 4 nm besteht aus mehreren Schalen, in denen die Fe-Atome in den inneren Schichten in hoher Dichte konzentriert sind.
Dieser Katalysator besteht aus zahlreichen Nano-HoMS, die auf 2D-Kohlenstoffschichten verteilt sind, wobei einzelne Eisenatome hauptsächlich in die innere gekrümmte Oberfläche der Nano-HoMS eingebettet sind. Die äußere graphitierte Kohlenstoffschicht der Nano-HoMS schwächt nicht nur effektiv die Bindungsstärke der sauerstoffhaltigen Reaktionszwischenprodukte, sondern verringert auch die Produktionsrate der Hydroxylradikale und bildet so eine ausgeprägte "innere Aktivierung, äußerer Schutz"-Mikroumgebung. Der Fe/N-C-Katalysator liefert eine der leistungsstärksten platingruppenmetallfreien PEMFCs.
Die Synchrotron-Röntgenabsorptionsspektroskopie ergab, dass diese inneren Fe-Atome überwiegend eine Oxidationsstufe von +2 und eine FeN4C10-Koordinationsstruktur aufweisen. Die Mössbauer-Spektroskopie bestätigte außerdem, dass 57,9 % der Fe-Stellen in einem katalytisch aktiven D1-Zustand mit niedrigem Spin liegen.
Theoretische Berechnungen zeigten, dass eine Erhöhung der Krümmung allein die Bindung von Zwischenprodukten verstärkt und die Desorption behindert, wodurch die katalytische Aktivität verringert wird. Die Einführung einer mit Stickstoff dotierten äußeren Kohlenstoffschale mit Fe-Lücken führt jedoch zu einer erheblichen elektrostatischen Abstoßung (0,63-1,55 eV) zwischen den Stickstoffatomen der äußeren Schicht und den Sauerstoffatomen der adsorbierten Zwischenprodukte auf der inneren Schale. Diese Abstoßung schwächt die Bindungsstärke, bricht die lineare Skalierungsbeziehung zwischen ΔG*OH, ΔG*O und ΔG*OOH und verbessert die katalytische Leistung erheblich.
Den Forschern zufolge erreichte der Katalysator eine Überspannung für die Sauerstoffreduktion von nur 0,34 V, was weitaus besser ist als bei der planaren Struktur. Außerdem unterdrückte er die Bildung von Wasserstoffperoxid und verbesserte die Selektivität und Haltbarkeit. Darüber hinaus erreichte er eine Rekordleistungsdichte von 0,75 W cm-2 bei 1,0 bar H2-Luft und eine Aktivitätserhaltung von 86 % nach mehr als 300 Stunden Dauerbetrieb.
Diese Arbeit etabliert einen neuen Typ von CS Fe/N-C für hochaktive und dauerhafte Sauerstoffreduktionskatalysen in Brennstoffzellen. Die graphitierte äußere N-C-Schicht schwächt effektiv die Bindungsstärke von sauerstoffhaltigen Zwischenprodukten und unterdrückt die Bildung von -OH, wodurch sowohl die Aktivität als auch die Stabilität verbessert werden. Sie bietet ein neues Paradigma für die Entwicklung von Hochleistungskatalysatoren für die nächste Generation von Elektrokatalysatoren.
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