Neuartiger Elektrokatalysator verbessert die Synthese von Harnstoff aus CO2 und N2
Ein Forschungsteam unter der Leitung von Prof. ZHANG Guangjin vom Institut für Verfahrenstechnik (IPE) der Chinesischen Akademie der Wissenschaften hat einen neuartigen InOOH-Elektrokatalysator mit einzigartigen frustrierten Lewis-Paaren (FLPs) für eine effiziente Harnstoffsynthese unter Umgebungsbedingungen hergestellt.
Der Mechanismus der Harnstoff-Elektrosynthese über FLP-Stellen des InOOH-Elektrokatalysators
YUAN Menglei
Der industrielle Prozess der Stickstoff (N2)-Fixierung, d.h. der Aminosyntheseprozess, verbraucht viel Energie und erzeugt aufgrund der harten Reaktionsbedingungen eine große Menge Kohlendioxid (CO2).
Elektrochemische C-N-Kopplungsreaktionen unter Umgebungsbedingungen können sowohl die N2-Fixierung als auch die CO2-Umwandlung in wertschöpfende Harnstoffmoleküle realisieren und so das Problem der übermäßigen CO2-Emissionen während des N2-Fixierungsprozesses lösen. Diese Strategie bleibt jedoch aufgrund der geringen katalytischen Aktivität und Selektivität des Katalysators eine Herausforderung.
FLPs bestehen aus einer Lewis-Säure und einer Lewis-Base, die sterisch an der Bildung von Bindungen gehindert werden. "FLPs besitzen die Fähigkeit, verschiedene Gasmoleküle zu chemisorbieren und mit ihnen zu reagieren. Sie können N2 und CO2 einfangen und mit ihnen reagieren und stellen somit eine neue Strategie für die Harnstoff-Elektrosynthese dar", so Prof. ZHANG.
In dieser Studie synthetisierten die Forscher reisartige InOOH-Nanopartikel, die mit wohldefinierten FLPs (d.h. In---In-OH) gekoppelt waren, und erreichten so eine Harnstoffausbeute von 6,85 mmol h-1 g-1.
Die elektronenarmen sauren Lewis-In-Stellen und die elektronenreichen basischen Lewis-In-OH-Stellen bewirkten die gezielte Chemisorption der N2- bzw. CO2-Moleküle durch elektronische Wechselwirkung.
Die bindenden und antibindenden Orbitale der Reaktionsmoleküle interagierten mit den unbesetzten Orbitalen der Lewis-Säure und den nicht bindenden Orbitalen der Lewis-Base, um die gewünschten Zwischenprodukte für die Harnstoffsynthese in künstlichen FLPs zu erzeugen.
Die Forscher nutzten die lineare Sweep-Voltammetrie, um die potenzielle Leistung der Harnstoff-Elektrosynthese mit IOOH-Hybriden vorläufig zu bewerten.
Die Ergebnisse zeigten, dass die InOOH-Hybride eine gute Leistung bei der elektrokatalytischen Stickstoffreduktionsreaktion und der CO2-Reduktionsreaktion zeigten und somit die Durchführbarkeit des elektrokatalytischen Harnstoffherstellungsprozesses gewährleisteten.
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